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城市污泥热解影响因素分析及残渣资源化研究进展

发布时间：2022年10月08号，星期六快速评论

　　摘要：热解工艺作为一项新兴的污泥处理技术，因其处理彻底、资源利用率高、污染少且能固化重金属等优点，受到社会的广泛关注。城市污泥的来源、种类，特性的改变等都会影响到热解残渣的结构和性质，了解城市污泥热解工艺是后续残渣资源化的重要依据。文章通过对城市污泥热解技术、热解过程的影响因素及其重金属迁移行为的概述，分析热解残渣在建筑材料、生物燃料、填埋场覆土、粘合剂以及多孔吸附材料等领域中的应用；在此基础上，指出继续深入探索针对不同来源、种类城市污泥的热解工艺及热解残渣高效利用是未来的研究重点。研究可为今后城市污泥热解及残渣资源化利用提供参考。

　　关键词:城市污泥;热解;残渣;资源化;

　　Research progress on influencing factors of pyrolysis of municipal sludge and residueFQP知览论文网
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　　recycling

　　LU Dachuan GU Weihua ZHAO Jing ZHUANG Xuning DONG Bin BAI Jianfeng

　　School of Resource and Environmental Engineering, Shanghai Polytechnic University College of

　　Environment, Zhejiang University of Technology

　　College of Environmental Science and

　　Engineering, Tongji University

　　Abstract：Pyrolysis, as a new sludge treatment technology, has been widely concerned by the society for its advantages of thorough treatment, high resource utilization, less pollution and solidification of heavy metals. The sources, types and characteristics of municipal sludge will affect the structure and properties of pyrolysis residue. Understanding the pyrolysis process of municipal sludge is an important basis for subsequent residue recycling. This paper summarizes the pyrolysis technology of municipal sludge, the influencing factors of pyrolysis process and the migration behavior of heavy metals, and analyzes the application of pyrolysis residue in construction materials, biofuels, landfill soil, adhesives and porous adsorption materials. On this basis, it is pointed out that further in-depth exploration of pyrolysis process and efficient utilization of pyrolysis residue for different sources and types of municipal sludge is the focus of future research. This study can provide reference for the pyrolysis and resource utilization of municipal sludge in the future.

　　Keyword：municipal sludge; pyrolysis; residue; resource recovery;

　　随着中国城镇化进程不断加速推进，城市污水的排放量成倍增加，城市污泥（MSS）作为城市污水处理的副产品，产生量也急剧增加[1]。虽然国家和社会已在MSS处理方面做出了努力，但是其处理对环境保护产生了严重挑战。大量的污泥对土地资源空间造成巨大压力，对环境和人类健康产生威胁。将未经处理的MSS直接用于农田会污染土壤和地下水，通过食物链和大气循环影响陆地生态系统和人类健康[2]。MSS的主要特点是有机物含量高、水分含量高和挥发性碳含量高，主要富含蛋白质，植物生长的营养物质以及各种有害物质，如重金属、病原体、农药和持久性有机污染物等，同时还有多糖、酚类、N、P、K等二次利用物质[3]。据估计，中国污水污泥的年产生量将超过6000万t而目前全国污泥的有效处理率仅为30%左右[4]。由于中国长期存在“重水轻泥”的现象，污泥的合理处置和循环利用已迫在眉睫。对于城市污泥，如何将其有效绿色处理、资源性物质回收利用是一个亟待解决的重大问题。

　　传统污水污泥处置方法一般是填埋、焚烧、堆肥、海洋倾倒、农业应用及厌氧消化等。目前欧洲已经将厌氧消化广泛应用于污水处理厂，但在中国占的比重却很低[5]，主要是中国污泥的含水率高，有机物含量低，造成低甲烷产量和低沼气浓度，成本高的同时能源效率低。填埋作为传统、使用最广泛的污泥处置方法，不仅占用大量土地资源，而且对土壤、水、植物造成二次污染，威胁自然环境[6]。堆肥能够有效降解污泥中有机物，将有机质转化为腐殖质并杀死各类病原菌，但不可避免地产生恶臭气体，污染区域环境[7]。焚烧是污泥处置和可燃危险废物处置的有效手段[8]，利用焚烧炉对MSS进行加热和干燥，高温氧化有机物，不仅处理彻底，而且产生的热量可用于污泥干燥，显著降低环境成本[9]。污泥热解技术因“减量化、无害化、资源化”的优势近年来备受关注。热解相比于焚烧，污泥量显著减少的同时，可以有效抑制二噁英生成，固化重金属使其不易浸出，成本低，污染少，适用于各种不同性质、不同来源、不同规模的污泥处置[10]。对于传统燃烧技术，热解是在无氧高温（300~1000℃）条件下进行，并且产品有多种回收利用方式；传统燃烧技术产品多用于供热和发电，环保问题相对突出。此外，污泥热解可以实现污泥的资源化，残渣可被作为吸附剂，也可被作为生物燃料等[11]。因此，污泥热解残渣的回收和资源化利用已然成为制约污泥热解技术发展的关键之一。

　　目前，研究学者在含油污泥热解及资源利用方面已有大量报道，对城市污泥热解的研究，尤其是热解因素的影响和残渣利用甚少，因此本文对城市污泥热解影响因素以及残渣资源化利用现状进行了概述，并对城市污泥热解残渣的研究方向进行了展望，以期为中国城市污泥热解残渣处理技术以及残渣的资源化利用提供参考。

　　1 城市污泥热解技术

　　城市污泥（MSS）热解工艺是污泥或有机材料在300~1000℃的温度范围内，充满惰性气体、非燃烧环境下发生的热化学裂解反应，在这个过程中，有机成分被转化为生物热解油、合成气以及含碳残渣[12,13]。与焚烧不同的是，污泥热解后二次污染较少、工艺灵活以及产品选择性高，这也是热解技术逐渐受到关注的原因之一[14]。热解一般分为缓慢热解和快速热解，缓慢热解是指污泥在277~677℃下，通过降低加热速率和增加停留时间，使得固体及残渣产量最大化的热解方法，快速热解是指污泥在577~977℃下，增大加热速率和减少停留时间，从而使得固体产物少，生物油及合成气产量高的热解方法[15]。

　　城市污泥热解处理的方法一般有微波法、马弗炉法、等离子体法以及管式炉法等（表1）。与马弗炉不同的是，管式炉操作容易，便于控制，对热解过程产生的固、液、气三相产物具有良好固定和收集的作用；微波法能固定残渣中的重金属，但处理过程需要添加大量碳化硅，能耗和成本高[16,17]；等离子体法主要用于电镀污泥，污泥适用范围小，需要大量石英砂，对能耗要求高[18,19]。因此，考虑能耗、成本和经济效益，利用管式炉对污泥进行热解是污水处理厂常用的方法。MSS热解工艺过程分为3个阶段[20]，第一阶段是在100~300℃下，对易于降解的有机物、微生物体的轻微分解以及水分的析出。Ali等[21]研究发现，污泥在室温升温到200℃，热重曲线（DTG）失重峰很小，主要是污泥干燥失去水分，部分脂肪化合物开始热解。第二阶段是在300~500℃，包括脱羰、脱羧、脱羟基等，解聚MSS中的有机物，使其成为羰基、羟基、羧基或其他官能团，从而形成挥发性产物及苯系物[例如H2、CO、CO2、H2O、CxHy（x<5）、焦油和苯、甲苯、乙苯和二甲苯]以及非挥发性半焦。Lee等[22]对MSS的催化裂解进行了测试，结果表明，MSS经过热分解转化为碳氧化物、烷酸、含氮热解物，通过脱氢、脱羧、脱羰以及催化裂解等，使有机物分解形成挥发性产物及苯系物。第三阶段是在500℃及以上，挥发性产物（主要是一级焦油）分解为低分子量气体和二级焦油，长链碳氢化合物降解为较小的碳氢化合物，随着温度的升高，焦油发生的热转化越多，部分焦油（即未消化的一级焦油和一部分二级焦油）被重新组合和聚合，形成烟气、合成气或煤渣。Kessas等[23]利用砂和橄榄石流化床试验对污泥在700~890℃进行热解研究，结果表明，温度从700℃提高至890℃，合成气产量增加了0.681Nm3/kg，焦油转化率减少了0.32。因此，热解温度愈高，焦油热转化产物越多，裂解重整使得合成气产量增加。

　　2 影响城市污泥热解的因素分析

　　了解城市污泥热解特点是能否更好开展污泥处理处置和残渣再利用的关键，其中污泥热解温度、升温速率、停留时间等特征参数，是影响热解产物的性质、分布和可为后续的残渣资源化利用提供可靠参考。城市污泥热解影响参数主要包括温度、升温速率、停留时间、压力、污泥粒度以及反应气氛等。这些参数影响着污泥热解产物的性质，然而重要的因素是温度、升温速率以及停留时间。本文综述了温度、升温速率、停留时间对城市污泥热解的影响。

　　2.1 温度对城市污泥热解的影响

　　温度是研究人员在污泥热解过程中研究最多的因素。它对污泥热解产物的分布和特性有很大的影响。事实上，随着污泥热解反应温度的不断升高，最初观察到污泥中大部分水分的蒸发；随后反应开始释放出挥发分及生成热解油，包括之后的脱氧、脱羧及二次裂化等。此外，热解温度的升高大大改善了反应炉内的吸热反应，开始热解油的分解，产生更多的合成气及气体产物[24]。

　　对污泥热解温度进行阶段性分析可以了解污泥的成分组成，加深对城市污泥热解过程的理解。Djandja等[25]研究450~650°C温度下的产物分布，在此区间有机键断裂，热解油产率逐渐增加，随着温度升高，热解油中的键活性断裂，气体产量增加。这与Udayanga等[26]研究的结果相同，随着热解温度升高至400℃时，MSS中开始低分子量碳氢化合物和高分子量有机化合物的降解和挥发，热解产物急剧析出，造成MSS热解整个过程最高的质量损失（47%）。如图1所示，在300℃左右，出现最大的失重峰，说明MSS分解迅速。当温度升高至900℃时，出现了一个小的失重峰的原因可能是碳酸盐化合物的分解以及交联反应[27]。另外，污泥含水率的不同，温度对热解的影响也有不同。郭朝强等[28]研究在同一温度下不同含水率污泥的热解过程，结果表明，在600°C下，60%含水率的污泥最先热解完毕形成渣态，70%含水率的污泥次之，80%含水率的污泥最后形成渣态；随着含水率的增加，同一温度下H2的含量先增后减，CO含量逐渐下降。因此，选择合适含水率的污泥热解将益于生物燃料方向的研究。

　　城市污泥中的重金属主要以碳酸盐、磷酸盐、硅酸盐、氢氧化物、硫化物以及络合物的形式存在，自由离子的形式很少[29]。因此，重金属的迁移行为特性与其形成的化合物类型、沸点紧密相关。当反应温度达到金属或其化合物相应的沸点时，会转化成气体挥发导致重金属在焦炭中的浓度偏低。研究表明[30]，环境生物利用度、生物毒性和迁移率通常被重金属化学形态决定。根据BCR顺序提取法[31]，金属分为以下4个部分：酸溶性部分（弱酸提取态，F1）、可还原态部分（F2）、可氧化态部分（F3）、残渣态部分（F4）。其生态毒性强弱顺序如下：F1＞F2＞F3＞F4。并且F1+F2是重金属生物可利用态，F3+F4是重金属稳定态。Wang等[30]研究发现在350℃时，污泥生物炭的F1+F2组分中6种重金属含量下降（Zn、Cu、Cr、Pb、Ni、Cd）；当温度在750℃时，F1+F2中Cr的质量分数下降了31.59%，F3+F4中Cr的质量分数上升了31.59%，表明温度升高有助于固定污泥中的重金属，降低其生物利用度、迁移率和环境生物毒性。这与Zhang等[32]研究结果类似，随着热解温度升高，Cr、Cu等金属以生物可利用态存在于污泥组分中，并和碳酸盐等有机物相结合，更利于稳定。这与姜媛媛等[33]结论一致。这也说明了热解温度的变化使重金属化学形态发生了变化。

　　2.2 升温速率对城市污泥热解的影响

　　如图2中TGA曲线可以发现[34]，将升温速率从10℃/min增加至30℃/min对MSS的分解曲线有轻微的影响，这可能是升温速率间隔较窄的缘故，并且随着升温速率的增加，导致分解反应向高温区转移，尤其是在b和c阶段。这与吕太等[27]进行的研究一致，由于升温速率越快，污泥挥发分在比原来更高的温度下分解析出，导致链条反应，使得MSS整体热解温度升高。

　　随着热解温度达到高温区，挥发分的析出量也开始逐渐减少。郭晋荣等[35]研究表明，一方面热解过程产生的自由基具有较高活化能，与其他基团（H、CxHx）等结合产生难降解挥发的油类物质，不利于污泥中挥发分的析出；另一方面，升温速率的升高导致内部温度高于外部温度，炭化程度加剧，分解反应提前终止，导致挥发分析出量的减少。茆青等[36]指出，污泥热解中重金属的残留率与升温速率有关，升温速率越大时，重金属的残留率越大，这可能是由于污泥内外部温度不一，导致重金属析出量减少。此外，污泥种类的不同，升温速率的影响也有所不同。闫云飞等[37]对不同来源污泥进行失重率的研究，结果表明，升温速率增大，印染和污水处理厂污泥总失重量减少，而中药污泥总失重量增大。

　　2.3 停留时间对城市污泥热解的影响

　　污泥热解停留时间的不同，MSS降解的产物和产量也会不同。Wang等[38]研究了城市污泥与农业秸秆共热解制备生物炭，研究结果表明，较长的停留时间允许更易挥发的生物质分子被裂解，更多的有机物被分解，有助于生物炭中孔结构的产生和扩展，同时在30~90min内，生物炭中重金属的含量随停留时间的增加而增加，这可能是由于C、H、O和N的损失随着停留时间增加而增加，导致这些金属的含量也相对增加。黄静等[39]也有类似的结论，随着固体停留时间的增加，热解油转化率提高，气相产物和固相产物也随之增加。

　　污泥热解不同影响因素效果比较见表2。

　　一般污泥热解机理见图3。

　　3 热解残渣资源化应用

　　城市污泥热解残渣的处理是城市发展过程中必须研究的重大课题之一，结合城市污泥残渣的特点，在开展残渣资源化利用的同时不但要紧紧围绕当地经济效益，而且要预防残渣再生产品对环境的二次污染。污泥热解残渣的主要利用方向可作为生物燃料、填埋场覆土、建筑材料原料、粘合剂、絮凝剂以及烧结砖等（如表3、图4）。至此，本文主要从生物燃料、生产建筑材料原料、粘合剂以及多孔吸附材料等进行概述。

　　3.1 作为建筑材料

　　3.1.1 作为制备陶粒原材料

　　城市污泥热解残渣因其优异的结构特征，因此其用作制备陶粒被认为是一种很有前途且应用广泛的方法。污泥陶粒用作建筑材料一般具有高渗透性、耐热性、孔隙率、比表面积、强度高和耐化学性等特性[40]。利用污泥残渣制成污泥陶粒，不仅能够降低处置成本，同时还可以避免残渣堆肥、填埋带来的二次污染，是良好的资源化途径，也是符合中国“双碳”下的绿色发展目标。

　　张晓亚等[41]利用城市污泥残渣制备陶粒，研究结果表明，在混凝土中加入25%的污泥陶粒可以提高混凝土的保温隔热性能，与一般的建材相比，此污泥生物炭制成的陶粒强度高，耐腐蚀，抗压能力显著，是一种可行性很高的建筑材料。Wang等[42]为了提高污泥陶粒的质量，研究总结出污泥残渣制备陶粒的最优条件：污泥残渣混比50％以下，预热条件（300~500℃，30min）以及热解环境（1000~1200℃，30min）。在此条件下残渣制成的陶粒不仅可以作为生物滤池及CW基质滤料，而且还能固定重金属，使陶粒中重金属的浸出量不超过安全标准限值。

　　徐奔奔等[43]研究氟化钙污泥与石尾矿高温烧结下制备建筑陶瓷材料，结果表明：在氟化钙污泥30%，石尾矿65%，5%氧化铝，1200℃下可以固定污泥中的氟，得到成型的陶瓷片。Amin等[44]以城市干污泥为原料，按5%~35%的添加量添加到标准地瓷砖混合物中，在1150℃下燃烧浸泡15min，最终获得了ISO标准的瓷砖。

　　3.1.2 作为水泥、制砖原料

　　Chang等[45]研究发现，污泥残渣作为一种替代原材料，残渣安全使用混合比例高达15%，用于生产具有类似矿物成分和与传统硅酸盐水泥性能特质相当的生态水泥，与未经处理的污泥相比，生态水泥污泥灰分含量高，使得其具有高火山灰活性，大大改善了水泥的结构性能。

　　胡名卫等[46]采用城市污泥经过高温烧制进行污泥制烧结砖的研究，结果表明，在污泥掺量为15％、800℃下，砖体密度低、抗压强度大，且外观黏土可塑性强，可用于建筑用砖，不仅促进污泥无害化处理、还能够减少对环境的过度开发。Areias等[47]将城市污泥在850℃、质量分数为15%的条件下生产黏土砖，成本仅相当混凝土成本的16%，为高温下烧制的普通黏土砖成本的20%，大大节省了资源，产生了极好的经济效益。

　　3.2 作为生物燃料

　　由于地球化石燃料不断枯竭，生物燃料作为替代传统化石矿物柴油的一种替代燃料[48]，越来越引起科学界的重视。“生物燃料”主要是指来源于生物可再生原料转化的固液气三相燃料[49]。MSS因其成本低、可利用性强，其油脂可以通过热解转化为生物油，正受到全世界的广泛关注，因为它是一种丰富的有机废物，并且含有大量的脂类化合物，这就使MSS[50]在制备生物燃料方面具备巨大的优势。

　　Ghodke等[51]对城市污水污泥进行热解，在热解温度达500℃时，生物油的产率为22.4%，热解气体的产率为18.9%。结果分析表明，生物油具有更高的H/C比（3.49）和更低的O/C比（1.10），适用于发动机。而制成的生物炭含有大量的碳、磷、钾元素，可在农业上用作有机肥料。Wang等[52]也有发现，他们研究了污泥和高浓度含酚废水的水热炭化（HTL），通过污泥中酚类和生物聚合物发生缩聚反应，得到一种热值高、灰分低的固体生物燃料。Seiple等[53]也有类似的结论，HTL通过将未充分利用的城市污泥转化为经济高效的生物燃料，不仅大大减少成本，同时还可回收营养物和金属。Tawalbeh等[54]通过改变污泥中纤维素纤维的形态来提高再生产品的增值，报告结果表明，利用这些污泥材料将有希望成为氢气生产的替代品。

　　3.3 其他方面

　　有报道称把污泥作为填埋场覆土是一种良好的资源化方法[55]，能够节省大量优质土地资源，将污泥渣作为改良剂可有效减少土壤的热收缩性，达到了填埋场覆土的使用标准。Gonzalez等[56]则是利用污泥制备生物炭作为粘合剂，显著提高了土壤的抗剪强度和压缩性。而利用木材和污泥混合热解制备水泥基复合材料，能够提高建筑材料的电磁屏蔽能力[57]。Liang等[58]以椰子壳和城市污泥共热解合成一种高性能活性炭，不仅能够重复利用处理后的污泥和农业废物，还能将废物变成多孔吸附剂，用于农业生产、产品提纯、污水处理厂排气吸附等，将污泥再生产品优势最大化。

　　4 结语

　　本文对城市污泥热解技术、热解残渣影响因素及残渣资源化研究进行了概述。通过分析比较不同的城市污泥热解工艺，管式炉法因处理简易、成本低、适用于大规模工业生产等优于其他热解方法；通过分析污泥热解的影响因素，尤为重要的是控制实验温度，阶段温度的高低、升温的快慢，都会直接或间接地影响到重金属在残渣中的固定和富集；通过概述残渣的利用领域，如生物燃料、建筑材料等，为后续热解残渣资源化研究提供了参考和思路。

　　虽然污泥热解技术和残渣的资源化已经取得了初步成效，但是由于残渣的组成结构及特性受到城市污泥的来源、种类、热解条件、后置处理条件等不同的影响，残渣的结构差异较大，导致不能很好地对口进行资源化利用。因此，对于上述问题，本文在以下两个方面提出进一步展望：

　　1）针对不同来源、种类的城市污泥，继续深入开展城市污泥处理热解工艺，寻求不同参数对污泥热解残渣的影响规律；

　　2）将城市污泥热解残渣的应用延伸到其他领域，对于残渣中富集的重金属，如Pb、Cr、As等，如何高效利用，是实现城市污泥热解残渣无害化、资源化利用的重大考验。

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